MgO-SiO2 katalizátorok az etanol-butadién reakcióban: Lewis savas helyek hatása

MgO-SiO2 Catalysts for the Ethanol to Butadiene Reaction: The Effect of Lewis Acid Promoters

Abstract

Natural talc (H2Mg3O12Si4) and two MgO−SiO2 samples having the composition of natural talc (Si/Mg=4/3) were tested in the ethanol-butadiene reaction. The production of the two synthetized sample were made by co‐precipitation (CP) and wet kneading (WK) methods and furthermore, we also-examined ZnO, Ga2O3 and In2O3 as promoters in the reaction. The ethanol-butadiene reaction system is very complex thus the catalysts must be fulfilling the following requirements: it has to be active in dehydrogenation and carbon-carbon coupling however; it should not show too strong dehydrating activity to avoid the formation of undesirable by-products (ethylene, diethyl ether). The main aim of our research is to develop a catalyst which fulfils the previously listed requirements with suitable ratio of the number and strength of acidic and basic sites. The catalyst WK gave the highest 1,3‐Butadiene (BD) yield and conversion because of the high specific surface area, strong basicity and porous structure. The metal-oxides increased the rates of conversion and BD formation in the following orders: ZnO>In2O3>Ga2O3.

Kivonat

Természetes talkumot (H2Mg3O12Si4) és azzal megegyező szilícium- és magnéziumtartalmú (Si/Mg=4/3) MgO-SiO2 katalizátorokat vizsgáltunk az etanol-butadién reakcióban. A katalizátorokat nedves-gyúrás és együttlecsapás módszerével állítottuk elő, továbbá vizsgáltuk a ZnO, Ga2O3 és az In2O3 adalékok reakcióra gyakorolt hatását is. Az etanol-butadién átalakulás reakcióhálója meglehetősen bonyolult, így a megfelelő hatékonyság eléréséhez több szempontnak is érvényesülnie kell: a katalizátornak aktívnak kell lennie a dehidrogénezési- és szén-szén kapcsolási reakciókban, azonban nem szabad túl erős dehidratáló aktivitást mutatnia, elkerülendő így a nemkívánatos melléktermékek (etilén, dietil-éter) keletkezését. A kutatásaink célja olyan katalizátor kifejlesztése volt, melyen a savas és bázikus helyek számának és erősségének aránya megfelelő a felsorolt követelmények teljesítéséhez. A legjobb katalitikus eredményt a hordozók közül a nedves-gyúrással előállított hordozón értünk el. A magas butadién szelektivitást és konverziót a katalizátor nagy fajlagos-felületével, megfelelő bázikusságával, valamint porózus szerkezetével értelmeztük. Megállapítottuk, hogy a fém-oxid adalékok jelentősen növelték a butadién hozamokat, amit a reaktáns és a köztitermékeinek felületi koncentrációjának növekedésével magyaráztunk. A fém-oxid adalékok hatékonyságra a  ZnO>In2O3>Ga2O3 sorrendet találtuk.