Fe-katalizált H2O2-oxidációs reakciók (CH-aktiválás, Oxigénatom transzfer)

Fe-catalyzed H2O2-oxidation reactions (CH-activation, Oxygen atom transfer)

Abstract

Enzymes function as biocatalysts in nature, carrying out biochemical processes selectively and efficiently. The synthesis of enzyme-based catalysts that could be used in many industrial or pharmaceutical processes would result in a great advance in the development of our world. However, working with enzymes is a difficult task, their isolation and treatment are difficult. One solution to this problem is the isolation and examination of synthetic enzyme models. During my research, I deal with the investigation of non-heme oxidoreductases, which use dioxygen to oxidize substrate molecules. During my work, I used a precursor complex with a transition metal central atom as an enzyme model. It’s reaction with H₂O₂ results in the formation of a reactive diiron(III)-μ-peroxo intermediate. The catalytic properties of the resulting intermediate were investigated towards different aldehydes as substrate molecules. I also studied the effect of various coligands with different electronic and steric properties during the oxidation process. The reactivity and catalytic properties of the intermediate were investigated with GC-MS and UV-Vis spectroscopic measurements in order to get closer to understanding the functioning of the modeled enzyme.

ÖSSZEFOGLALÓ

Az enzimek a természetben biokatalizátorokként funkcionálnak, a biokémiai folyamatokat szelektíven és hatékonyan viszik véghez. Nagy előrelépést eredményezne a világunk fejlődésében az olyan enzim alapú katalizátorok előállítása, amelyeket számos ipari vagy gyógyszerkémiai folyamatban fel tudnánk használni. Az enzimek vizsgálata azonban nehéz feladat, izolálásuk és kezelésük körülményes. Erre a problémára egy megoldás a szintetikus enzim modellek előállítása és vizsgálata. Kutatásom során nem-hem oxidoreduktázok vizsgálatával foglalkozom, amelyek dioxigént használnak fel arra, hogy a szubsztrátmolekulákat oxidálják. A munkám során szintetikus enzim modellként egy átmenetifém központi atommal rendelkező prekurzor komplexet használtam. Amelyből H₂O₂ hatására egy reaktív divas(III)-μ-peroxo intermedier keletkezik. A kialakuló részecske katalitikus tulajdonságait különböző aldehidek oxidációs reakcióiban vizsgáltam. Továbbá tanulmányoztam eltérő tulajdonságú, szerkezetű koligandumok hatását az oxidációs folyamatok során. Kutatómunkám során GC-MS és UV-Vis spektroszkópiai mérésekkel tanulmányoztam az intermedier reaktivitását és katalitikus tulajdonságait, hogy közelebb kerülhessek a modellezett enzim működésének megértéséhez.