Algoritmusok és neurális hálók alkalmazása blokk kopolimer tömegspektrumok kiértékelésére

Application of algorithms and neural networks to evaluate block copolymer mass spectra

Abstract

One of the major challenges in polymer chemistry is to elucidate the relationship between the structure and the physical properties. To achieve this, precise structural determination and detailed compositional analysis are indispensable. In our previous work, we developed an algorithm for the analysis of copolymer mass spectra, which, however, proved to be highly time- and computation-intensive. To overcome these limitations, we have developed a new approach. We implemented the MAss Remainder Analysis (MARA) into our method, which enables the analysis of overlapping peaks without the separation of the peaks, thereby reducing the required computational performance. We generated a large number of simulated mass spectra, which served as training data. The essence of the new algorithm is to condense the necessary amount of information contained in the mass spectra through simple mathematical procedures and render it interpretable via one or more functions. To identify the appropriate functions, we applied empirical methods and, in parallel, neural networks were constructed. The trained network and the fitted functions were tested on experimental MALDI-TOF-MS spectra and validated using ¹H-NMR measurements.

Kivonat

A polimerkémia egyik legnagyobb kihívását a kopolimerek szerkezete és fizikai tulajdonságai közötti kapcsolat feltárása jelenti. Ennek megértéséhez elengedhetetlen a szerkezet pontos meghatározása. Kutatócsoportunk a korábbi munkája során már fejlesztett algoritmust a kopolimerek tömegspektrumának elemzésére, amely azonban jelentős idő- és számításigényűnek bizonyult. Ezen korlátok leküzdésére új megközelítést dolgoztunk ki. Az új eljárás során a korábban is használt tömegmaradék analízist (MARA) implementáltuk. Ezáltal az összeolvadó csúcsok felbontás nélküli analízisére nyílt lehetőség, csökkentve a szükséges számítási teljesítményt. Az algoritmus fejlesztéséhez nagyszámú szimulált tömegspektrumot generáltunk, amelyeket alapadatként használtunk. Az új algoritmus lényege, hogy egyszerű matematikai eljárásokkal összesűrítse a tömegspektrumban lévő információhalmazt és ezt értelmezhetővé tegye egy-vagy több függvényen keresztül. Ezen függvények meghatározásához tapasztalati módszert alkalmaztunk, valamint, ezzel párhuzamosan neurális hálózatokat készítettünk. A betanított hálót, illetve az illesztett függvényeket valós MALDI-TOF-MS-el mért tömegspektrumokon teszteltük, melyeket ¹H-NMR-el validáltuk.